PRLSiC 表面过渡金属吸附原子晶格中的关联 Dirac 费米子与平带通过 DFT、cRPA 和电荷自洽 DFTDMFT 多尺度计算研究 3C-SiC(111) 表面 Ti/V/Cr 吸附原子晶格。体系形成稳定的 √3×√3 三角晶格具有窄能带、Dirac 锥与平带。Ti1/4 填充形成重 Dirac 费米液体V1/2 填充为参数 Mott 绝缘体Cr3/4 填充处于金属-绝缘体相变边缘轻微空穴掺杂即可出现平带超重费米液体m*/m ≈ 4.5。声子谱与分子动力学确认体系动力学稳定为关联拓扑物态研究提供可调、可扩展的新平台。关 联 拓 扑 · Menke et al., Phys. Rev. Lett. 136, 246503 (2026)DOI: 10.1103/yh3v-pwz9前言背景关联 Dirac 费米子与平带的新平台Dirac 费米子、平带与强关联的相互作用是凝聚态物理的核心前沿现有平台转角石墨烯、笼目材料在可扩展性或可调性上存在局限本文提出3C-SiC(111) 表面过渡金属Ti, V, Cr吸附原子晶格形成稳定的三角晶格具有窄能带、Dirac 锥和平带且可通过吸附原子种类调控填充数核心目标结合 DFT、cRPA 和电荷自洽 DFTDMFT研究 Ti1/4 填充、V1/2 填充、Cr3/4 填充的电子结构揭示强关联效应V 为 Mott 绝缘体Cr 处于金属-绝缘体相变边缘Ti 为重 Dirac 半金属研究方法多尺度第一性原理框架DFT采用 Quantum ESPRESSO 与 PBEsol 泛函计算电子结构优化吸附原子晶格几何Wannier 模型通过 Wannier90 构建 downfolded 两带模型轨道主要由 adatom 3d E 表示贡献cRPA计算屏蔽库仑相互作用得到 Hubbard-Kanamori 参数 U、U′、J_HCSC DFTDMFT采用 SOLID_DMFT 与 TRIQS 进行电荷自洽计算 neglect SOC聚焦关联效应Hubbard-Kanamori 相互作用模型在位相互作用 U、U′ 与 Hund 交换耦合 J_H 构成最小多轨道关联模型最近邻相互作用 ⟨U_nn⟩ 经 cRPA 评估后远小于在位 U可忽略低能有效模型高度局域模型同时包含密度-密度项与自旋翻转/配对项完整描述多轨道 Hund 物理公式 1 | Hubbard-Kanamori 相互作用哈密顿量 H_int实验结果 IDFT 能带与 Wannier 模型窄能带与 Dirac 锥Ti/V/Cr 均呈现两个孤立的窄能带带宽仅 0.30–0.40 eV远小于普通 3d 过渡金属化合物能带主要由 adatom 3d 轨道贡献对应三角点群 E 表示可 downfold 为两带 Wannier 模型Dirac 锥位于 K 点平带位于 M-Γ 区域受面外镜面对称保护在 neglect SOC 时 Dirac 交叉稳定存在不同填充Ti 3d¹、V 3d²、Cr 3d³导致 Fermi 面拓扑显著不同为关联效应调控提供基础图 1 | (a)-(c) Ti/V/Cr 的 DFT 能带灰线与 downfolded 两带 Wannier 模型彩色线。颜色表示轨道特征蓝z²-like、红x²-y²-like(d) √3×√3 表面单胞与 T4 位吸附原子及两个局域 Wannier 轨道示意图。三个体系均呈现窄能带、Dirac 锥与平带但填充数不同导致 Fermi 能级位置与费米面拓扑各异。实验结果 IIcRPA 相互作用参数强关联特征有效在位相互作用 U 远大于带宽U/W ≈ 3–5预示强关联效应显著U 随 Cr → V → Ti 递减1.40 / 1.18 / 0.86 eV与 3d 电子数增加导致的屏蔽增强一致U′ 与 J_H 满足 Kanamori 关系U′ U − 2J_HHund 耦合 J_H ≈ 0.5–0.7 eV屏蔽/未屏蔽比值约 0.1证实 SiC 基底的动力学屏蔽显著但仍有强关联表 1 | cRPA 计算的屏蔽与未屏蔽 Hubbard-Kanamori 参数单位 eV。包括在位库仑相互作用 U、U′Hund 交换耦合 J_H以及平均最近邻相互作用 ⟨U_nn⟩。Ti/V/Cr 的 U 值依次降低但均显著大于带宽奠定 Mott 物理与重费米液体行为的基础。实验结果 IIIDMFT 光谱与关联基态填充驱动的关联相图V1/2 填充3d²清晰的参数 Mott 绝缘体上下 Hubbard 带分离约 1 eV准粒子峰被完全抑制Cr3/4 填充3d³处于 Mott-金属相变边缘Hubbard 带与准粒子峰共存轻微掺杂即可驱动金属化Ti1/4 填充3d¹重 Dirac Fermi 液体准粒子峰尖锐且位于 Fermi 面Dirac 锥关联重整化但仍保留温度效应β100 eV⁻¹低温下准粒子峰更尖锐β10 eV⁻¹高温下关联特征被热涨落抹平图 2 | DMFT 光谱函数 A(k,ω)彩色与未关联 Wannier 能带蓝线。左列β10 eV⁻¹右列β100 eV⁻¹。右侧为 k 积分谱函数DOS及解析延拓误差包络。V 呈现典型 Mott 绝缘体双峰结构Cr 处于金属-绝缘体临界Ti 为准粒子主导的重的 Dirac 液体。公式 2 | 局域动态磁化率 χ_loc(ω)公式 3 | V 基态的有效局域磁矩 μ_loc实验结果 IV自能与准粒子重整化DMFT 自能分析Mott 能隙源于 ReΣ(ω0) 的极点当 ReΣ 在 ω0 处发散时准粒子带被劈裂为上下 Hubbard 带Ti 呈现典型 Fermi 液体行为ImΣ(ω) ∝ ω²ReΣ 线性穿过零点准粒子权重 Z ≈ 0.3–0.5V 显示绝缘体自能ReΣ 在零频处发散ImΣ 在能隙内为零Cr 接近 Mott-金属相变ReΣ(ω0) 出现窄 Mott 极点但仍存在有限残余准粒子谱权重图 3 | DMFT 自能 Σ(ω)。透明包络为解析延拓误差虚线为角平分线 ωReΣ黄色阴影为非相互作用能带宽度。Ti 为 Fermi 液体V 为绝缘体Cr 处于临界区域自能行为预示轻微掺杂即可诱发金属化。公式 4 | 准粒子权重 Z 与有效质量重整化 m*/m实验结果 V掺杂与平带费米液体掺杂诱导金属化空穴掺杂 CrCr_h出现极平带有效质量 m*/m ≈ 4.5为准粒子高度重整化的超重费米液体Ti 保持 Dirac 锥附近的轻有效质量 m*/m ≈ 2.7Dirac 锥在掺杂后依然稳定电子掺杂与空穴掺杂均可诱导 Lifshitz 转变改变 Fermi 面拓扑与 Berry 相位平带费米液体的出现与 Cr 体系处于 Mott-金属临界边缘密切相关轻微掺杂即可释放大量准粒子谱权重图 4 | (a)(b) Ti 与空穴掺杂 Cr_h 的 DFTDMFT 重整化准粒子能带(c) 不同掺杂浓度下的局域磁矩(d) 自旋-自旋关联函数 χ(τ)(e) 各掺杂体系的 Fermi 面。空穴掺杂 Cr 展现极平带与高超重质量 m*/m ≈ 4.5Ti 则保持 Dirac 锥与较轻准粒子。对比分析Ti / V / Cr 的横向对比Ti1/4 填充3d¹重 Dirac Fermi 液体Dirac 锥保留准粒子峰尖锐有效质量适中V1/2 填充3d²参数 Mott 绝缘体上下 Hubbard 带分离约 1 eV大局域磁矩 ≈ 2.81 μ_BCr3/4 填充3d³Mott-金属相变边缘Hubbard 带与准粒子峰共存轻微掺杂即出现平带费米液体填充数直接调控关联强度半填充 V 最强关联1/4 与 3/4 填充因偏离半填充而呈现金属性或临界行为与现有平台的比较SiC 基底宽带隙、强共价键抑制吸附原子扩散提高热稳定性与实验可实现性3d 过渡金属固有强关联与多轨道 Hund 物理比 4d/5d 体系具有更强的电子关联可调性通过吸附原子种类选择填充数并可通过化学掺杂、应变、电场进一步调控可扩展性SiC 表面工程成熟T4 位吸附已有实验先例易于大面积生长与表征讨论结构稳定性声子谱计算Ti/V/Cr 吸附原子晶格的声子色散在整个布里渊区无虚频证实动力学稳定性分子动力学300 K 下长时间模拟未观察到吸附原子脱附或表面重构确认室温稳定性扩散抑制SiC 强共价键使 TM 扩散系数比 Si 表面低多个数量级有利于形成有序吸附原子晶格实验可行性SiC 表面工程成熟T4 位吸附原子已有实验先例可通过 MBE 生长与 STM/ARPES 表征理论与实验展望自旋-轨道耦合更重过渡金属Mn、Fe、Co、Ni或可打开拓扑能隙实现关联拓扑绝缘体关联拓扑物态为探索关联拓扑超导、量子自旋液体、量子反常霍尔效应提供可调平台低能有效模型CSC 电荷反馈影响微弱两带 Hubbard-Kanamori 模型高度局域于吸附原子便于后续解析与数值研究实验探测ARPES 可直接观测 Dirac 锥与平带输运测量可探测 Mott 能隙与掺杂金属化总结核心结论提出 SiC 表面 Ti/V/Cr 吸附原子晶格作为关联 Dirac 费米子与平带的新平台兼具窄能带、Dirac 锥与可调填充DFTcRPADMFT 揭示填充驱动的关联相图Ti1/4 填充为重 Dirac 液体、V1/2 填充为参数 Mott 绝缘体、Cr3/4 填充处于 Mott-金属临界空穴掺杂 Cr 展现极平带与高超重质量 m*/m ≈ 4.5为准粒子高度重整化的平带费米液体体系动力学稳定且实验可及为拓扑超导、量子自旋液体等关联拓扑物态研究开辟新方向支撑信息SI 图分组S1-S13S1-S4波函数层分布、对称性分析、Wannier 模型细节与 zoom-inS5-S9结构模型、声子谱、DMFT 光谱与自能S10-S13DFTU 能带、DFT 与 DFTU 对比、自旋密度图 S1 | 波函数层平均分布。展示两个关联 Kohn-Sham 态在表面法向方向的权重分布电子密度主要局域在吸附原子及 SiC 最表层。图 S2 | C₂ᵥ 对称性分析。以 V 体系为代表展示两条关联能带在镜面对称下的不可约表示A′偶金色与 A″奇绿色保护无 SOC 时的 Dirac 交叉A黑色属于非对称点群 C₁。图 S3 | V 体系两条关联能带的对称性以 V 为代表。金色 A′、绿色 A″ 为关于面外镜面反射的偶/奇不可约表示保护无 SOC 时的 Dirac 交叉黑色 A 属于非对称点群 C₁。图 S4 详解Wannier 模型 zoom-in上图Ti/V/Cr 两带 Wannier 模型在布里渊区的等能面/费米面 zoom-in颜色蓝/红分别表示 z²-like 与 x²-y²-like Wannier 函数的最大权重下图沿扩展高对称路径 K-M′-Γ-K-M-Γ-K′-M 的能带结构额外包含 K′、M′ 点以完整追踪 Wannier 混合比在全区间的变化Ti1/4 填充呈现单重连通费米面V1/2 填充出现空穴口袋Cr3/4 填充呈现多口袋结构直接反映填充数驱动的拓扑与关联效应演化图 S4 | Ti/V/Cr 两带 Wannier 模型 zoom-in。上行布里渊区等高线/费米面下行沿扩展路径的能带。颜色方案与正文图 1 一致蓝/红分别对应 z²/x²-y²-like Wannier 函数的最大贡献。扩展路径包含 K′ 与 M′ 点可全面展示 Wannier 混合比在布里渊区的变化费米面上的高对称点即为扩展能带路径所经过的位置。图 S5 | 结构模型与声子谱。展示 √3×√3 表面单胞、T4 位吸附原子构型及 Ti/V/Cr 体系的声子色散无虚频证实动力学稳定性。图 S6 | DMFT 光谱函数。补充正文图 2 在不同温度β10 eV⁻¹ 与 β100 eV⁻¹下的完整光谱函数展示 Hubbard 带、准粒子峰及温度驱动的相干-非相干 crossover。图 S7 | DMFT 自能。补充正文图 3 中 Ti/V/Cr 的实部与虚部自能透明包络为解析延拓误差虚线为角平分线黄色阴影为非相互作用带宽。图 S8 | 强重整化准粒子能带。展示 DFTDMFT 得到的重整化准粒子能带标记有效质量与准粒子权重反映关联效应对能带的压缩与平带化。图 S9 | 局域磁矩与自旋-自旋关联函数。左表T≈116 K 时空穴/本征/电子掺杂 Ti、V、Cr 的局域磁矩 m_loc单位 μ_B右图g²⟨S_z^tot(τ) S_z^tot(0)⟩ 随虚时间 τ 的衰减。V 的磁矩最大≈2.81 μ_B并与 Mott 绝缘体一致Ti/Cr 掺杂显著改变磁矩反映填充数对关联基态的调控。图 S10 | DFT 能带与 Wannier 对比。对比原始 DFT 能带灰线与 downfolded 两带 Wannier 插值能带彩色验证 Wannier 模型对关联能带的高精度描述。图 S11 | DFT 能带对比。对比不同吸附原子体系及不同计算参数下的 DFT 能带评估计算方法与结构弛豫对能带拓扑的影响。图 S12 | DFTU 能带。展示静态 DFTUU1.5 eV计算的能带结构与 DMFT 结果对比说明动态关联对 Mott 能隙与准粒子带的决定性作用。图 S13 | DFTU 自旋密度。展示铁磁、反铁磁等磁性序下的自旋密度分布为表 S1 中能量竞争提供实空间图像。支撑信息表格表 S1 | DFTU 计算的不同磁性序总能量差、总磁矩与绝对磁矩归一化到 √3×√3 结构单胞。表 S2 | Ti、V、Cr 吸附原子体系优化后的平板几何结构原子位置分数坐标相对于单胞矢量。DFT | cRPA | DMFT | Hubbard-Kanamori | Dirac fermions | flat bands | Mott insulator